El convento lo fundaron cuatro monjas agustinas procedentes del convento de Nuestra Señora de la Esperanza de Valencia. El 15 de abril de 1564 tomaron posesión de la ermita de Santa Catalina Mártir, que se convertiría en iglesia de la comunidad. También el antiguo hospital anejo a la ermita pasaría a formar parte de las dependencias del convento.
Fue un convento muy rico y con abundantes vocaciones provenientes de las mejores familias de la zona. Además, contribuyó a la fundación de otros monasterios de clausura femenina de la orden en Morella (1595), Santa Mónica en Zaragoza (1647), San Mateo (1590) y Ulldecona (1724).
Algunas de las monjas más destacadas fueron: Sor Ángela Martín, natural de Mirambel; Magdalena de Palomar, nacida en Cantavieja; Mónica Taraçona, natural de Tronchón; Isabel Aliaga de La Iglesuela y sobrina también del arzobispo Isidoro Aliaga; Margarita Gil, natural de Forcall, junto a otras también provenientes de familias nobles asentadas en Mirambel y los pueblos de alrededor.
Hoy parte del convento es visitable, destacando sobre todo el pasillo de antiguas celdas, entre las cuales la de la Madre Superiora y la celda de castigo.
Para más información visita el Museo Virtual Maestrazgo.